Les débuts de George C. Scott dans les sixties furent éblouissants et nul n’est près d’oublier le charlatan braillard de « LA COLLINE DES POTENCES », le parieur cynique de « L’ARNAQUEUR », l’implacable procureur de « AUTOPSIE D’UN MEURTRE », le général délirant de « DR. FOLAMOUR ». Dans le rôle d’Abraham, il est prêt à sacrifier son fils dans 
« LA BIBLE ». Ces premières années laissaient découvrir un comédien au potentiel énorme, ne reculant pas devant une certaine théâtralité et dégageant une puissance hors du commun.
Le rôle-titre de « PATTON » lui vaut un Oscar dûment refusé. Car tout le monde commence à le savoir, le monsieur n’a pas un caractère facile et sa vie privée n’a rien d’un long fleuve
tranquille. Il retrouvera pourtant le rôle du général des années plus tard dans le téléfilm « THE LAST DAYS OF PATTON ».
Malgré un physique hors-norme et une personnalité parfois incontrôlable, il trouve quelques beaux rôles : l’amoureux de « PETULIA », le patrouilleur au bord de la retraite dans « LES FLICS NE DORMENT PAS LA NUIT » (sa scène de suicide est un chef-d’œuvre), le chirurgien lessivé de « L’HÔPITAL », le fou se prenant pour Sherlock Holmes dans « LE RIVAGE OUBLIÉ », l’avatar 
d’Hemingway dans « L’ÎLE DES ADIEUX », Rochester dans « JANE EYRE ». Il est exceptionnel en père puritain dont la fille devient hardeuse dans « HARDCORE ».
Scott se montre moins irréprochable dans quelques films plus mineurs : « LE JOUR DU DAUPHIN » en scientifique, « LES COMPLICES DE LA DERNIÈRE CHANCE » en malfrat au bout du rouleau, « L’ENFANT DU DIABLE » en musicien hanté par son passé, « LA FORMULE » en flic morose, « CHARLIE » où il est grotesque en tueur borgne. Il reprend le rôle du flic créé par Lee J. Cobb dans le film de
‘74, dans « L’EXORCISTE : LA SUITE ». On l’aperçoit en général suicidaire dans « TAPS », en mandarin barbichu dans « MALICE » et dans le rôle du grand-père dans « ANGUS », en ex-amant mafieux de Sharon Stone dans le remake de « GLORIA ».
À la TV, Scott est le héros assistant social de la série « EAST SIDE/WEST SIDE », joue un instit complexé dans un épisode de « LE VIRGINIEN ». On le revoit dans le rôle de Scrooge dans « A CHRISTMAS CAROL », dans le rôle-titre de « MUSSOLINI : THE UNTOLD STORY », en émigrant accusé d’être un ex-nazi dans « DESCENDING ANGEL », en business man dépressif dans « FINDING THE WAY HOME », en patron de bar dans « CURAÇAO », en avocat dans « PROCÈS DE SINGE ». Il reprend le rôle du juré haineux dans le remake de « 12 HOMMES EN COLÈRE » (encore un rôle créé par Lee J. Cobb !) et joue le capitaine du « TITANIC ».
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